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非線性光學(xué)主要是研究強(qiáng)光和弱光與物質(zhì)之間相互影響，從而產(chǎn)生一些新奇的物理效應(yīng)的學(xué)科。
非線性光學(xué)打破常規(guī)線性物理現(xiàn)象，使用強(qiáng)光與物質(zhì)相互作用從而改變物質(zhì)本身的光學(xué)特性。而產(chǎn)生三階非線性極化效應(yīng)的介質(zhì)，既可以是各向異性的晶體介質(zhì)，也可以是各向同性的介質(zhì)，具有普遍性。
近年來(lái)，隨著科技的不斷進(jìn)步光學(xué)領(lǐng)域迅速發(fā)展，微納結(jié)構(gòu)增強(qiáng)薄膜三階光學(xué)非線性成為當(dāng)下研究的熱點(diǎn)問(wèn)題。三階非線性光學(xué)材料具有大的應(yīng)用前景，讓其研究熱度一直居高不下。更重要的是非線性光學(xué)的出現(xiàn)不僅重新定義了人們對(duì)新材料和結(jié)構(gòu)研究方法以及應(yīng)用的認(rèn)知，還激發(fā)了應(yīng)用領(lǐng)域井噴式的創(chuàng)新發(fā)展。
光入射進(jìn)入介質(zhì)引發(fā)非線性吸收時(shí)，其吸收由線性和非線性?xún)刹糠纸M成，線性吸收不隨光強(qiáng)變化產(chǎn)生影響，非線性吸收在材料的損傷閾值內(nèi)隨光強(qiáng)的變化而發(fā)生改變。
光與介質(zhì)之間相互作用我們主要針對(duì)三階非線性吸收進(jìn)行分析其主要包括飽和吸收、反向飽和吸收、雙光子吸收、自由載流子吸收等。
飽和吸收：
當(dāng)強(qiáng)光入射進(jìn)入介質(zhì)，入射光強(qiáng)增大到一定范圍介質(zhì)對(duì)入射光的吸收逐漸飽和。
入射光繼續(xù)增強(qiáng)，介質(zhì)對(duì)入射光不再吸收，大于飽和值的光則透過(guò)介質(zhì)。電子弛豫時(shí)長(zhǎng)大于光子對(duì)材料的激發(fā)速率進(jìn)而引發(fā)了材料的飽和吸收。
入射光強(qiáng)的不斷增大使得介質(zhì)中的電子從基逐漸向激發(fā)態(tài)轉(zhuǎn)移，當(dāng)基態(tài)的電子全部被激發(fā)到激發(fā)態(tài)。
重新弛豫時(shí)間不足電子無(wú)法回到基態(tài) ，光強(qiáng)增大到一定范圍基態(tài)電子全部到達(dá)激發(fā)態(tài)出現(xiàn)了基態(tài)漂白。
這時(shí)基態(tài)沒(méi)有電子需要弛豫通常會(huì)出現(xiàn)單光子吸收，而單光子吸收又分為兩大類(lèi)型其中包括直接躍遷和間接躍遷兩種。直接躍遷類(lèi)型指的是電子直接從下能級(jí)的導(dǎo)帶被激發(fā)至上能級(jí)的價(jià)帶。
直接躍遷的出現(xiàn)主要源于材料的兩個(gè)能帶直接在 K-K 空間對(duì)稱(chēng)，即使不存在橫向的動(dòng)量守恒也能進(jìn)行直接躍遷。間接躍遷指的是能級(jí)之間不能直接進(jìn)行躍遷，在不滿足橫向動(dòng)量守恒的情況下，下能級(jí)的導(dǎo)帶與上能級(jí)的價(jià)帶能帶的 K 值不同，動(dòng)量守恒是其躍遷的必要條件。
實(shí)現(xiàn)動(dòng)量守恒必須通過(guò)吸收來(lái)進(jìn)行間接躍遷。飽和吸收的類(lèi)型多樣可控性好在眾多良好的非線性材料中都存在，在激光器激光諧振腔器件和吸收保護(hù)薄膜材料領(lǐng)域的應(yīng)用上十分廣泛。
反飽和吸收：
當(dāng)強(qiáng)光入射進(jìn)入介質(zhì)，入射光強(qiáng)增大到一定范圍介質(zhì)對(duì)入射光的吸收逐漸飽和，入射光繼續(xù)增強(qiáng)，介質(zhì)對(duì)入射光吸收突破材料飽和吸收閾值極限繼續(xù)對(duì)入射光進(jìn)行吸收的現(xiàn)象被稱(chēng)為反飽和吸收現(xiàn)象。
材料具有反飽和吸收性質(zhì)當(dāng)入射光強(qiáng)不斷增大時(shí)，介質(zhì)本身的基態(tài)和激發(fā)態(tài)具有的吸收激發(fā)態(tài)大于基態(tài)，其激發(fā)態(tài)吸收截面也大于基態(tài)，進(jìn)而激發(fā)態(tài)的吸收變大來(lái)源于很多的電子泵浦。
如果入射光強(qiáng)較弱，材料在線性領(lǐng)域不會(huì)激發(fā)非線性吸收，這樣能使材料具有較高的線性透過(guò)率，當(dāng)入射光強(qiáng)增大材料激發(fā)非線性吸收，材料對(duì)入射光進(jìn)行吸收攔截，利用這種性質(zhì)我們可以制作光限幅材料和全光開(kāi)關(guān)。
雙光子吸收：
強(qiáng)光入射樣品對(duì)入射光在從低能級(jí)到高能級(jí)的過(guò)程中產(chǎn)生的吸收，一個(gè)光子不足以使其躍遷進(jìn)而對(duì)入射光繼續(xù)吸收一個(gè)光子的非線性吸收類(lèi)型被稱(chēng)為雙光子吸收。
雙光子吸收效應(yīng)的產(chǎn)生既可以是單光束入射也可以是雙光束入射，入射光源一般為脈沖激光，介質(zhì)中電子能級(jí)間的躍遷所要吸收的能量大小為光子能量大小的兩倍。被激發(fā)的介質(zhì)因?yàn)閺?qiáng)光入射對(duì)單光束的一對(duì)光子進(jìn)行吸收。
當(dāng)雙光束入射通過(guò)介質(zhì)時(shí)，兩個(gè)入射光束的頻率之和圖片與被照射樣品之中的電子躍遷所需要的頻率相同，那么被照射的介質(zhì)會(huì)同時(shí)對(duì)兩束入射光的光子進(jìn)行雙光子吸收，通過(guò)樣品的光束進(jìn)行監(jiān)測(cè)會(huì)發(fā)現(xiàn)兩束入射光同時(shí)衰減。
雙光子吸收的物理模型可以理解為介質(zhì)中電子進(jìn)行能級(jí)躍遷因?yàn)闊o(wú)法一次性吸收一個(gè)光子進(jìn)行躍遷因此需要進(jìn)一步吸收光子，當(dāng)吸收一個(gè)光子時(shí)電子躍遷到處于低能級(jí)和高能級(jí)之間的虛擬態(tài)，吸收第二個(gè)光子整個(gè)躍遷過(guò)程完成電子到達(dá)高能級(jí)。
雙光子吸收屬于典型的瞬態(tài)吸收，當(dāng)吸收雙光子也不能完成能級(jí)躍遷時(shí)介質(zhì)可以吸收更多的光子進(jìn)行能級(jí)躍遷被稱(chēng)為多光子吸收。擁有雙光子吸收特性的材料對(duì)光限幅、信息儲(chǔ)存等多方面都有很廣泛的應(yīng)用。
自由載流子吸收：
自由載流子吸收的出現(xiàn)會(huì)伴隨著多光子吸收，屬于非線性瞬態(tài)吸收。
當(dāng)入射光刺激介質(zhì)產(chǎn)生雙光子吸收，電子吸收能量躍遷到導(dǎo)帶后進(jìn)入更高的能級(jí)電子因?yàn)樽陨砦漳芰窟^(guò)多掙脫束縛成為自由載流子，自由載流子吸收通常容易在半導(dǎo)體非線性介質(zhì)中被觀測(cè)到。
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